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《中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)》 2019年
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湘东南瑶岗仙钨矿~(40)Ar/~(39)Ar年代学研究与气体地球化学示踪

肖明  
【摘要】:热液矿物中的原生流体包裹体是成岩成矿过程的见证者,记录了岩石与矿物形成的时间信息。因此,对原生流体包裹体的直接定年可以精确地限定岩石形成与矿化事件的年龄。流体包裹体~(40)Ar/~(39)Ar阶段击碎技术,已经成功应用于限定大量金属矿床的成矿年龄、油田的油气充注时代以及超高压变质带的变质时代,在地质流体定年中发挥着越来越重要的作用。然而,当前对真空击碎过程中流体包裹体释气模型的认知,仅仅根据实验进程中Ar同位素的变化而来,缺乏其他地球化学数据的佐证。热液矿物中常发育多个世代的流体包裹体,后期次生流体包裹体的释气可能干扰原生流体包裹体的~(40)Ar/~(39)Ar年龄信息,甚至会给后者带来极大的不确定性。因此,揭示热液矿物在阶段击碎过程中流体包裹体的释气模型,对正确解释流体包裹体~(40)Ar/~(39)Ar年代学数据与验证~(40)Ar/~(39)Ar阶段击碎技术可靠性及科学性至关重要,也能为该技术应用于地质流体定年提供理论基础。本论文拟解决的关键科学问题是建立热液矿物在阶段击碎过程中流体包裹体的释气模型。论文工作选取中国重要的世界级钨矿:湘南瑶岗仙钨矿中紧密共生的矿石矿物黑钨矿、锡石和脉石矿物石英开展了系统的研究。首先,通过细致的流体包裹体岩相学观察厘清其形态、大小与分布规律,据此划分出流体包裹体世代;接着,通过激光拉曼分析明确不同世代流体包裹体的气体组成;然后,将阶段击碎技术与四极杆质谱(QMS)联用,利用实验室自主研发的全金属超高真空阶段击碎装置分阶段提取未经中子辐照的黑钨矿、锡石与石英等矿物的流体包裹体,并用QMS精确测定每次提取的流体包裹体气体组成;最后,通过系统的对比分析,建立击碎过程中流体包裹体的释气模型。与此同时,对这些样品经中子辐照过的颗粒进行流体包裹体~(40)Ar/~(39)Ar阶段击碎定年,并用~(40)Ar/~(39)Ar阶段加热法获取与这些矿物共生的白云母以及晚期穿插矿脉的钾长石脉体的年龄。取得的认识主要有:系统的显微观察与单个流体包裹体激光拉曼成分分析表明,黑钨矿、锡石和共生石英中主要包含形态与成分相差较大的两个世代的流体包裹体:较大的、不规则的、沿裂隙或者愈合裂隙分布的、主要富集CO_2的次生流体包裹体,较小的、规则的、通常较为孤立的、富集CH_4的原生流体包裹体。在较大的富液相次生流体包裹体气泡中,还检测到有甲酰胺和其他烷烃的存在。这些矿物的流体包裹体QMS气体成分分析结果显示,击碎过程中不同击碎阶段所释放的气体具有明显的成分差异:1)击碎早期释放的气体贫H_2O、富CO_2且具有较高的CO_2/CH_4比值(1),其气体组成类似于气相富集的次生包裹体(包括气体次生包裹体与富气相次生流体包裹体)中的气体组成;2)击碎晚期释放的气体富集CH_4且具有均一的、低的CO_2/CH_4比值(1),其气体组成类似于原生流体包裹体中的气体组成;而3)击碎中期释放的气体具有较高的H_2O、甲酰胺与乙烷含量,其气体组成同富液相次生流体包裹体中的气体组成相似。结合拉曼分析结果,QMS气体成分分析结果表明,阶段击碎过程中依次被提取的流体包裹体为:较大的气相富集的次生包裹体、较大的富液相次生流体包裹体以及较小的原生流体包裹体。经中子辐照的相应的黑钨矿、锡石与石英矿物的流体包裹体~(40)Ar/~(39)Ar定年结果也在不同击碎阶段显示出不同的Ar同位素组成与~(40)Ar/~(39)Ar年龄:1)击碎早期释放的气体呈现出极高的且正相关的~(40)Ar*与~(38)Ar_(Cl)信号,并伴随着异常老的视年龄。这应该与气体富集的次生流体包裹体的优先释气相关;2)击碎晚期释放的气体具有均一的~(40)Ar*/~(39)Ar比值,所得到的~(40)Ar/~(39)Ar年龄为159~154 Ma。该年龄与共生白云母的阶段加热~(40)Ar/~(39)Ar年龄(156±0.9 Ma)一致,也与该矿床已经发表的矿化年龄(163~153 Ma)一致。因此,击碎晚期释放的气体主要来自原生流体包裹体;3)击碎中期释放的气体具有高~(39)Ar_K信号,所获得的年龄为128~126 Ma。该年龄与穿插矿脉的晚期钾长石脉的阶段加热~(40)Ar/~(39)Ar年龄(129±2.1 Ma)一致。因此,击碎中期应当提取了矿物裂隙中较大的富液相次生流体包裹体。这些次生流体包裹体与晚期钾长石脉可能都是同一期(约129~126 Ma)的成矿后次生热液扰动的产物。基于系统的流体包裹体岩相学观察与单个流体包裹体的激光拉曼分析,~(40)Ar/~(39)Ar年代学联合QMS气体成分分析为揭示阶段击碎过程中所释放的气体的源区尤其是Ar同位素的源区提供了新的视角。本文研究创新之处在于:1)提出了CO_2/CH_4比值是瑶岗仙钨矿次生、原生包裹体的重要判别指标;2)系统揭示了流体包裹体在阶段击碎过程中的释气模型,为合理解释流体包裹体实验数据、进一步区分次生、原生包裹体数据点提供了科学依据;3)为流体包裹体~(40)Ar/~(39)Ar年代学研究提供了有力的气体地球化学支撑;4)验证了本文所利用的阶段击碎技术在区分及分别提取次生与原生流体包裹体方面,相较于传统的快速破碎与爆裂流体包裹体提取技术有着显著优势。本论文的另一主要工作,是利用阶段击碎技术依次提取次生、原生流体包裹体的优势,从流体包裹体气体地球化学角度,示踪瑶岗仙钨矿成矿流体来源并探讨其矿化机制。为此,本文对瑶岗仙钨矿不同类型的岩石或矿脉(包括花岗岩、云英岩以及石英脉)中的石英、锡石或黑钨矿开展了系统的流体包裹体挥发分成分分析,并辅以传统的辉钼矿和毒砂的S同位素以及石英的C–H–O同位素研究。QMS气体成分分析表明:矿脉样品(包括黑钨矿、锡石与石英)中的原生流体包裹体的挥发分,即击碎晚期所释放的气体,与瑶岗仙花岗岩石英中的原生包裹体挥发分具有相似的组成。例如,它们都具有相对较高的CH_4、N_2与C_3H_8与相对较低的CO_2与C_4H_8含量并具有类似的有机质类型与CO_2–N_2–CH_4相关关系。这些结果表明成矿热液源区极有可能为出溶的岩浆-热液流体。值得一提的是,这些矿脉样品的原生流体包裹体气体具有较高的He含量以及很低的CO_2/CH_4比值(1)与较高的N_2/Ar比值(60.7–3502),成分上既不同于瑶岗仙岩浆水的组成又不同于浅层大气水的组成。在CO_2/CH_4–N_2/Ar气体源区判别图解上,原生流体包裹体的气体成分落于演化的岩浆水与地壳水之间。在N_2–Ar–He气体源区判别图解上,原生包裹体的气体落于地壳水的区域。这些特征暗示,成矿流体中包含岩浆源区的流体组分与一定量的地壳源区的流体组分,而不包含大气源区的流体组分。上述结论也得到了同位素结果的验证。辉钼矿与毒砂的S同位素(d~(34)S-硫化物=-0.17~1.38‰)以及石英流体包裹体中甲烷的氢同位素(δD-CH_4=-58~-42‰)组成,分别与岩浆源区的硫及甲烷氢的同位素组成类似;而石英矿物的H–O同位素(d~(18)O-H_2O=4.9~6.1‰,δD-H_2O=-102~-59‰)与甲烷C同位素(δ~(13)C-CH_4=-41.7~-39.4‰),略微低于岩浆源区的流体的同位素组成。这种同位素的解耦,极有可能是因为岩浆-热液流体与含有机质的围岩进行了化学交换。此过程可能导致了流体pH的剧变,降低了钨、锡金属离子或络合物在流体中的溶解度而引起黑钨矿和锡石的沉淀,从而促成了该矿床的钨锡矿化。此外,部分矿脉样品的初始数个击碎步骤所释放的气体,即来自气相富集的次生包裹体中的气体,表现出较低的N_2/Ar(低至1.76)和高的CO_2/CH_4(1)比值,其成分类似于与地壳岩石平衡的大气降水。这一结果表明,大气降水的渗入主要是在成矿后的热液扰动过程中,而不是成矿过程中。另外,流体不混溶现象仅在石英中被观察到,而在矿石矿物中几乎不可见。根据显微测温结果,锡石、黑钨矿与石英的均一温度分别集中于303.6~333.4℃、250.9~298.4℃与230~270℃,表明矿石矿物锡石、黑钨矿的大规模沉淀相对早于石英的沉淀。因此,流体不混溶现象应当发生于矿化结束后晚期石英的生长期间,而引起不混溶现象的原因极有可能与流体-围岩反应过程中CH_4的不断富集有关。基于阶段击碎技术的QMS气体成分分析联合传统的同位素分析主要取得了如下成果:1)确定了瑶岗仙钨矿的花岗质岩浆水与成矿流体都是CH_4富集的还原流体而不是CO_2富集的氧化流体;2)从成分上进一步确定了区域内的花岗质岩浆与成矿的成因联系,即出溶的岩浆-热液流体是很重要的成矿流体与成矿物质源区;3)重新确定了瑶岗仙钨矿的矿化机制,明确了促进钨、锡成矿的触发机制是流体-围岩反应过程,而不是流体混合与流体自然冷却过程;4)提出富CO_2流体及流体不混溶作用与矿化过程无关;5)重建了瑶岗仙钨矿矿化过程中的流体演化过程,即出溶的、富集钨和锡的岩浆-热液流体在上升与冷却的过程中首先与围岩发生反应。这一过程极有可能通过改变流体的物理化学条件,比如改变流体pH或者带入围岩中的Fe等化学组分,从而促进成矿。而流体-围岩反应过程中逐渐富集的甲烷也有可能引起成矿后的流体不混溶,导致较晚形成的石英中出现流体不混溶现象。
【学位授予单位】:中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:P618.67;P597.3

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